Ia kerap membagikan makanan dan obat-obatan ke pedesaan di hutan-hutan, mengorganisir klinik dan membantu pembangunan industri kecil di daerah-daerah terpelosok untuk meningkatkan taraf hidup wanita pedesaan.
Ia menikah dengan Solomon West Ridgeway Dias (S.W.R.D) Bandaraneike, seorang pengacara lulusan Oxford yang menjadi politikus. Calon suaminya saat itu sudah menjabat sebagai Menteri Administrasi Domestik di Ceylon.
Partai SLFP sebenarnya didirikan oleh sang suami pada 1951, dan suaminya pun menjabat sebagai perdana menteri pada 1956. Sirima lantas dipercaya untuk bekerja sebagai penasihat. Banyak aktivitas sosialnya menyasar peningkatan kesejahteraan wanita di Sri Lanka.
Suaminya ditembak pada September 1959 dan tewas tak lama kemudian. Situasi politik Sri Lanka yang memanas berujung dengan Sirima naik ke jabatan perdana menteri, namun ia bukanlah anggota parlemen terpilih saat itu, melainkan pimpinan partai mayoritas di parlemen.
Saat menjabat sebagai perdana menteri, Sirima kerap mendapatkan perlakuan seksisme dari lingkungan kantornya. Ia melanjutkan kebijakan suaminya untuk menasionalisasi sektor-sektor ekonomi di Sri Lanka.